Les dons d’acteur comique et surtout de mime de Molière ont frappé ses contemporains. Donneau de Visé écrit dans son Oraison funèbre de Molière : « Il était tout comédien depuis les pieds jusqu’à la tête ; il semblait qu’il eût plusieurs voix ; tout parlait en lui et d’un pas, d’un sourire, d’un clin d’œil et d’un remuement de tête, il faisait concevoir plus de choses qu’un grand parleur n’aurait pu dire en une heure. » Un autre contemporain, La Neufvillenaine, en témoigne également à propos de son jeu dans Sganarelle ou le Cocu imaginaire : « Il ne s’est jamais rien vu de si agréable que les postures de Sganarelle quand il est derrière sa femme : son visage et ses gestes expriment si bien la jalousie, qu’il ne serait pas nécessaire qu’il parlât pour paraître le plus jaloux de tous les hommes. […] Jamais personne ne sut si bien démonter son visage et l’on peut dire que dans cette scène, il en change plus de vingt fois. »

Molière se réserve donc souvent, non pas le premier rôle d’une pièce, mais le rôle comique : il choisit d’interpréter Arnolphe, dans L’École des femmes, Orgon, dansLe Tartuffe, ou encore Sganarelle, dans Dom Juan. Il va de soi, enfin, que sa création théâtrale est nécessairement marquée par l’admiration qu’il porte au jeu des comédiens italiens et à la commedia dell’Arte, ainsi que par l’enseignement du prestigieux Scaramouche.